УДК 537.528

Инжекционный ток и образование пузырьков в сильных резконеоднородных электрических полях

С.М. КОРОБЕЙНИКОВ
Новосибирский Государственный Технический Университет

 

Решена задача о протекании нестационарного тока при инжекции из сферического электрода. Показано, что распределение поля может иметь максимум, который распространяется от электрода со скоростью движения фронта инжектированного заряда. Результаты применены к анализу образования пузырьков в предпробивных электрических полях, что приводит к выводу о возможности неионизационного образования пузырьков в диэлектрических жидкостях при действии высокого напряжения.

Введение

     Анализ нестационарных инжекционных токов важен не только для изучения структуры диэлектрических и полупроводниковых материалов [1], но и для оценки приэлектродных электрических полей, энерговыделения и давления в приэлектродной области при действии на диэлектрики сильных электрических полей.

     Общее решение задачи встречает трудности ввиду нелинейности уравнений, поэтому ранее задача была решена для частных случаев нестационарного тока, ограниченного объемным зарядом, инжектированным из плоского [1], или сферического электрода [2] при подключении к источнику постоянного напряжения. При этом считалось, что объемный заряд создан у электрода в начальный момент времени путем фотоинжекции, либо электрод считался резервуарным.

     Эти предположения не выполняются в случае нестационарного тока в жидкости при эмиссии из электрода под действием электрического поля. В многочисленных экспериментах (cм. например [3, 4]) показано, что зависимость тока от напряжения I(U) в неполярных жидкостях типа гексана, тетраметилсилана, циклогексана и т.п. для электродов с резконеоднородным полем имеет три характерных участка. При малом напряжении выполняется линейная зависимость, затем происходит резкий рост на два-три порядка при достижении некоторого напряжения, после чего зависимость выполаживается с переходом к сравнительно слабой зависимости I~U2. Первый участок соответствует закону Ома, второй участок - полевая эмиссия носителей заряда из электрода, третий участок - ток, ограниченный объемным зарядом (ТООЗ). Оценки напряженности перехода к режиму ТООЗ показывают, что в неполярных жидкостях это происходит при сравнительно малой локальной напряженности Е ~ 107 В/см. Отметим, что характерной особенностью режима ТООЗ является слабая зависимость приэлектродной напряженности от напряжения. 

     В экспериментах с электрооптической регистрацией предпробивных электрических полей в нитробензоле были измерены распределения электрического поля в приэлектродной области [5]. Было показано, что распределение электрического поля у острийного катода , после превышения некоторого порогового напряжения, имеет максимум, который перемещается по направлению от электрода. Вблизи электрода напряженность поля приблизительно оставалась неизменной, независимо от напряжения.

     Такое поведение тока и приэлектродного поля можно приближенно смоделировать следующим образом. Можно считать, что по мере подъема напряжения приэлектродная напряженность сначала растёт пропорционально напряжению (омический режим), затем наступает режим ТООЗ и она остается на уровне напряженности перехода в этот режим. Промежуточный режим не рассматривается в задаче.

     Для нахождения инжектированного заряда необходимо решить систему уравнений электродинамики с соответствующими начальными и граничными условиями.

     Разработанный нами метод решения уравнений позволяет, в принципе, решить задачу для произвольного закона эмиссии и для любых электродных систем, обладающих симметрией - плоскость, цилиндр, сфера [6]. Ограничимся наиболее важным для практики случаем сферического электрода с упрощенным законом эмиссии. Поскольку при расчете объемных зарядов, давлений, энерговыделения, вкладом первых двух участков ВАХ можно пренебречь, то можно считать, что эмиссия начинается при достижении некоторой пороговой напряженности Еi и при ее превышении электрод становится резервуарным.
     Для решения необходимы данные о подвижности
m , здесь мы будем считать ее гидродинамической [7] и пренебрежем ее зависимостью от времени или от напряженности поля.

     Выпишем в безразмерном виде исходную систему уравнений, включающую в себя уравнения непрерывности, Пуассона, полных тока и напряжения .

(1)

Переход к размерным значениям

                        (2)

Здесь J - плотность тока, U - амплитуда импульса напряжения, r0 - радиус электрода, e - диэлектрическая проницаемость жидкости. Гиперболическую систему уравнений (1) решим методом характеристик [8]. Для этого в первое уравнение подставим второе

           (3)

Характеристиками этого уравнения являются кривые , где t’0 - момент выхода характеристики из электрода (инжекции каждой порции заряда). Из условий, выполняющихся на характеристике, можно получить, что

          (4)

или после интегрирования

r’(t’, t’0) = [1 + 3(l(t’) - l(t’0) - Q(t’0)(t’ - t’0))1/3

r ’( r’(t’, t’0)) = r0/(1 + (t’ - t’0) r0) (5)

E’(r’(t’, t’0)) = (E’i + Q(t’) - Q(t’0))/r’2

Здесь r0 - плотность объемного заряда в приэлектродной области в момент t’0 выхода характеристики, а . Подставляя (5) в уравнение полного напряжения и произведя перегруппировку членов получим уравнение,

      (6)

пригодное для численных расчетов. Для достаточно коротких импульсов напряжения уравнение (6) может быть решено методом последовательных приближений. В качестве нулевого приближения удобно взять Q0=U(t’)-E’i. Физический смысл нулевого приближения очевиден - это заряд геометрической емкости, при этом пренебрегается изменением емкости за счет объемного заряда. Подставляя Q0 в правую часть уравнения (6) получим Q1 и т.д. Физический смысл Q1 и последующих приближений заключается в увеличении емкости за счет эмиссионного объемного заряда. Выбирая критерий сходимости итерационного процесса (Qn - Qn-1)/ Qn<d , где d - малое, наперед заданное число, получаем решение Q(t’), а из него, пользуясь вышеприведенными выражениями можно получить ряд интересующих нас распределений. На рисунке приведены результаты расчета распределения напряженности поля вблизи инжектирующего сферического электрода для разных моментов времени и уровней напряженности поля, при которой происходит эмиссия. Видно, что напряженность поля у электрода не всегда минимальна по промежутку, как это было в случае плоских электродов [1]. Более того, для больших моментов времени объемный заряд настолько “размазывается” по промежутку, что максимум напряженности восстанавливается на электроде.

       Из безразмерных величин Q(t’) можно получить оценки нагрева жидкости и уменьшения давления в приэлектродной области в предпробивных условиях [5],

Нагрев жидкости

      (7)

Изменение давления

(8)

     Здесь cp - теплоемкость жидкости, E0 - напряженность поля, которая была бы у электрода в отсутствии инжекции. Оценки по этим выражениям показывают, что для условий экспериментов по исследованию предпробивных процессов в нитробензоле при E0 ~ 1 МВ/см, E’i ~0.5 [5] изменение температуры было пренебрежимо мало D T < 1 K, определяющим фактором в появлении пузырьков было отрицательное давление, которое могло составлять до 10 атм.

    Анализируя эксперименты, в которых регистрировались пузырьки, всегда остается сомнение, являются ли пузырьки следствием ионизационных процессов в жидкости, следствием преобразования микропузырька (микрозародыша) в “макропузырек”, или следствием неионизационных предпробивных процессов.

     В настоящее время считается, что в неполярных жидкостях напряженность начала ударной ионизации составляет несколько мегавольт на сантиметр, например для пентана и декана она равна 7 МВ/см [9]. Этот вывод сделан на основе экспериментальных данных по измерению зависимости тока от напряжения при использовании системы электродов “острие-плоскость” с радиусом острия 0.5 мкм - 10 мкм. Непосредственно интерпретировались следующие данные:

- при этой напряженности возникают короткие импульсы тока, менее 4 нс,

- инжектированный за импульс заряд определяется только радиусом

кривизны и не зависит ни от приложенного напряжения, ни от давления

- период времени между импульсами уменьшается с ростом напряжения и

показывает высокую стабильность

- каждый импульс порождает пузырек у острия, размер и время жизни

которого зависят от внешнего давления.

      Рассмотрим возможности образования пузырьков в приэлектродной области за счет инжекционных процессов. Напрямую применить результаты расчета нестационарного инжекционного тока невозможно, поскольку в анализируемой работе условия протекания тока были практически стационарными. Исходя из напряженности, можно считать, что режим был близок к току, ограниченному объемным зарядом.

     Плотность заряда r при переходе к режиму ТООЗ можно оценить как r ~ e 0e E лок / rлок, где E лок - напряженность поля вблизи микроострия радиуса rлок при которой ток переходит в режим ТООЗ. Можно показать, что при эмиссии носителей заряда в режиме тока ограниченного объемным зарядом энерговыделение можно оценить как

W » r озm E 2лок t ~ e 0 e m E 3лок t ¤ rлок                     (9)

где m  - подвижность носителей заряда. При этом давление вблизи микроострия уменьшено относительно атмосферного давления Pв за счет кулоновских сил, действующих на объемный заряд как

P ~ Pв - e 0 e E 2лок  (10)

      Оценки по этим выражениям приводят к выводу, что при достаточно высокой E лок в микрообласти должны возникать и перегрев и кавитация у микроострий. Это означает, что образование микропузырьков при достаточно высокой локальной напряженности возможно и во время действия импульса напряжения, причем практически при любой длительности импульса напряжения..

    Рассмотрим результаты работы [9] с позиций пузырьковой модели [10] с учетом эмиссии носителей заряда. Будем считать, что при напряженности поля 7 МВ/см (или близкой) эмиссия электронов будет менять свой характер с тока, ограниченного инжекцией (ТОИ) на ТООЗ. Оценка плотности объемного заряда для острия радиусом 1 мкм дает значение примерно 0.01 Кл/см3. При этом, при подвижности носителей заряда (10-3 - 10-4) см2/(В с) плотность тока составит 7-70 А/cм2, отрицательное давление в установившемся режиме 70 атм , а энерговыделение достигает 1 кДж/см3 за 20-200 мкс. Средний ток с острия должен быть небольшим, менее 1 мкА. Диффузия тепла из области микроострия должна была уменьшать температуру в приэлектродной области. Тем не менее, подобный режим энерговыделения должен был приводить к локальному перегреву, глубокому заходу в метастабильную область, и, в конечном счете, к генерированию пузырька за счет гомогенной нуклеации. Скорость роста пузырька определяется степенью перегрева. Верхней оценкой скорости является скорость звука, нижней - характерная скорость рэлеевских пульсаций. Тогда время роста пузырька радиуса 1 мкм можно оценить между 1 нс и 10 нс. Во время роста пузырька объемный заряд, находящийся в приэлектродной зоне выталкивается растущим пузырьком, что отражается во внешней электрической цепи как импульс тока, длительность которого равна длительности роста пузырька. Размер пузырька определяется радиусом скругления острия, значит заряд, выталкиваемый пузырьком из зоны сильного поля тоже определяется радиусом острия.

       При гомогенной нуклеации частота образования пузырьков в единице объема S определяется глубиной захода в метастабильную область [11], для нашего случая она может быть выражена как

             (11)

      Здесь N- концентрация молекул, m - молекулярная масса, l - теплота парообразования, k - постоянная Больцмана, Т- температура, s - коэффициент поверхностного натяжения, - давление насыщенных паров. Оценка различных факторов в выражении (11) показывает, что часть выражения, заключенная в квадратные скобки, представляет собой большую величину (~1030 см3/сек) слабозависящую от глубины захода в метастабильную область. Определяющую роль играет вторая экспонента, которая равна нулю на линии равновесия “пар-жидкость”, стремительно нарастает по мере удаления от линии равновесия, достигая единицы в критической точке. В свою очередь возможность глубокого захода в метастабильную область очень сильно зависит от локальной напряженности. Это видно из следующих соображений. Если отрицательное давление и перегрев могут возникнуть до перехода режима ТОИ в ТООЗ, то в этом режиме энерговыделение экспоненциально зависит от напряжения. В режиме ТООЗ энерговыделение имеет кубическую зависимость от напряжения. В результате сочетания этих, достаточно сильных зависимостей с экспоненциальной зависимостью (11) частота образования пузырьков в зависимости от напряжения должна иметь пороговый характер как в режиме ТОИ, так и в режиме ТООЗ. Таким образом и возможность образования пузырьков в зависимости от напряжения должна носить пороговый характер. При этом порог по напряжению практически не должен зависеть от давления, т.к. энерговыделение и отрицательное давление определяются эмиссионными процессами и даже слабые изменения локальной напряженности легко компенсируют любые, реальные изменения внешнего давления. После образования пузырька, его размер конечно должен зависеть от внешнего давления. Сброс перегрева в пузырек приводит к охлаждению приэлектродной области. Пузырек выбрасывается из нее за счет ЭГД -течений и диэлектрофоретической силы, охлаждается и схлопывается в соответствии с известной моделью рэлеевских пульсаций. После этого процесс повторяется, снова энерговыделение, отрицательное давление, образование пузырька и т.д. Длительность периода повторения зависит от напряжения, чем больше напряжение, тем меньше период следования импульсов. При этом, заряд, накапливаемый в приэлектродной области в режиме ТООЗ в течение длительности периода практически не должен зависеть от приложенного напряжения.

       Этот же механизм может быть ответственен за появление пузырьков у микроострий на поверхности плоских электродов в сильных электрических полях [11]. Действительно, предполагаемые усиления поля вблизи микроострий обычно находятся в диапазоне 30-200 [12]. Это означает, что напряженности эмиссии ~ 10 МВ/см будут достигнуты уже при средней напряженности 100 кВ/см, т.е. в обычных условиях проведения экспериментов по пробою жидкостей. В свою очередь, это означает, что практически во всех “пробойных” экспериментах могло происходить образование микропузырьков неионизационного происхождения непосредственно во время действия импульса напряжения.

       Таким образом, анализ инжекционных токов, связанных с ними энерговыделения и отрицательного давления позволяет объяснить известные эксперименты по обнаружению предпробивных микропузырьков без привлечения гипотезы об ударной ионизации в жидкой фазе.

       Работа поддержана РФФИ (грант 98-02-17903) и МинОбразования (грант 97-5.3-114).

Список литературы

    1. Ламперт М., Марк П., Инжекционные токи в твердых телах. М.: Мир, 1973.
    2. Руденко А.И. Нестационарные токи, ограниченные пространственным зарядом при сферической геометрии // Физика и техника полупроводников, 1974, т.8, вып. 10. С.1928-1935.
    3. Schmidt W.F., Shnabel W. Electron injection into dielectric liquids by fields emission // Z. Naturforth. 1971, V.26a, p.169-170.
    4. Dotoku K., Yamada H., Sakamoto S., Noda S., Yoshida H. Field emission into nonpolar organic liquids. -J. Chem. Phys. 1978, V.69, p.1121-1126.
    5. Коробейников С.М., Яншин К.В., Яншин Э.В. Предпробойные процессы в жидкой изоляции при импульсном напряжении // Импульсный разряд в диэлектриках: Сб.научн.тр./АН СССР, Сиб.отд. Ин-т сильноточной электроники. Новосибирск. Наука. 1985. С. 99-114.
    6. Коробейников С.М. Пузырьковая модель зажигания импульсного электрического разряда в жидкостях. Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук, Томск, 1998, 42 с.
    7. Felici N.J. Electrostatics and Hydrodynamics. -J. of Electrostatics, 1977-1978, V.4, p.119-139.
    8. Годунов С.К. Уравнения математической физики. М.: Наука, 1979.
    9. Kattan R., Denat A., Bonifaci N. Formation of vapor bubbles in non polar liquids initiated by current pulses // Conf. Record of 10 ICDL, 1990, P.340-345.
    10. Коробейников С.М. О роли пузырьков в электрическом пробое жидкостей. Предпробойные процессы.// Тепл. Выс. Темп. 1998. Т.36, N 3. C. 362-367.
    11. Jones H.M. and Kunhardt E.E. Development of pulsed dielectric breakdown in liquids // J. Phys.D: Appl.Phys. 1995. V/28. P. 178-188.
    12. Королев Ю.Д., Месяц Г.А. Физика импульсного пробоя газов. М.: Наука, 1991.

Обозначения

I - ток,

U- напряжение,

Е - напряженность поля,

Ei - напряженность инжекции,

J - плотность тока,

Q - инжектированный объемный заряд,

cp - теплоемкость жидкости,

E лок - напряженность поля вблизи микроострия,

rлок -радиус микроострия,

m  - подвижность носителей заряда,

W - плотность энергии,

Pв - атмосферное давление,

S - частота образования пузырьков в единице объема,

N- концентрация молекул,

m - молекулярная масса,

l - теплота парообразования,

s - коэффициент поверхностного натяжения,

- давление насыщенных паров,

k - постоянная Больцмана,

Т- температура.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Рис. Динамика распределения электрического поля при инжекции носителей заряда.

1 - t’=0,3

2 - t’=0,6

3 - t’=1

Сведения об авторе.

Коробейников Сергей Миронович, профессор Новосибирского Государственного Технического Университета, д.ф.-м.н.

Дом.адрес. 630108 Новосибирск, ул. Широкая 5 кв.81

e-mail ksm@etm.power.nstu.ru

тел. 49-54-83, 46-01-15, 287-153

 

English version
Sergey M. Korobeynikov

Injection current and bubbles formation near point electrodes at strong electric fields action.

Hosted by uCoz