Эти предположения не выполняются в случае нестационарного тока в жидкости при эмиссии из электрода под действием электрического поля. В многочисленных экспериментах (cм. например [3, 4]) показано, что зависимость тока от напряжения I(U) в неполярных жидкостях типа гексана, тетраметилсилана, циклогексана и т.п. для электродов с резконеоднородным полем имеет три характерных участка. При малом напряжении выполняется линейная зависимость, затем происходит резкий рост на два-три порядка при достижении некоторого напряжения, после чего зависимость выполаживается с переходом к сравнительно слабой зависимости I~U². Первый участок соответствует закону Ома, второй участок - полевая эмиссия носителей заряда из электрода, третий участок - ток, ограниченный объемным зарядом (ТООЗ). Оценки напряженности перехода к режиму ТООЗ показывают, что в неполярных жидкостях это происходит при сравнительно малой локальной напряженности Е ~ 10⁷ В/см. Отметим, что характерной особенностью режима ТООЗ является слабая зависимость приэлектродной напряженности от напряжения. 

     Разработанный нами метод решения уравнений позволяет, в принципе, решить задачу для произвольного закона эмиссии и для любых электродных систем, обладающих симметрией - плоскость, цилиндр, сфера [6]. Ограничимся наиболее важным для практики случаем сферического электрода с упрощенным законом эмиссии. Поскольку при расчете объемных зарядов, давлений, энерговыделения, вкладом первых двух участков ВАХ можно пренебречь, то можно считать, что эмиссия начинается при достижении некоторой пороговой напряженности Е_i и при ее превышении электрод становится резервуарным.
     Для решения необходимы данные о подвижности m , здесь мы будем считать ее гидродинамической [7] и пренебрежем ее зависимостью от времени или от напряженности поля.

                        (2)

Здесь J - плотность тока, U - амплитуда импульса напряжения, r₀ - радиус электрода, e - диэлектрическая проницаемость жидкости. Гиперболическую систему уравнений (1) решим методом характеристик [8]. Для этого в первое уравнение подставим второе

           (3)

Характеристиками этого уравнения являются кривые , где t’₀ - момент выхода характеристики из электрода (инжекции каждой порции заряда). Из условий, выполняющихся на характеристике, можно получить, что

          (4)

r ’( r’(t’, t’₀)) = r ’₀/(1 + (t’ - t’₀) r ’₀) (5)

Здесь r ’₀ - плотность объемного заряда в приэлектродной области в момент t’₀ выхода характеристики, а . Подставляя (5) в уравнение полного напряжения и произведя перегруппировку членов получим уравнение,

      (6)

пригодное для численных расчетов. Для достаточно коротких импульсов напряжения уравнение (6) может быть решено методом последовательных приближений. В качестве нулевого приближения удобно взять Q₀=U(t’)-E’_i. Физический смысл нулевого приближения очевиден - это заряд геометрической емкости, при этом пренебрегается изменением емкости за счет объемного заряда. Подставляя Q₀ в правую часть уравнения (6) получим Q₁ и т.д. Физический смысл Q₁ и последующих приближений заключается в увеличении емкости за счет эмиссионного объемного заряда. Выбирая критерий сходимости итерационного процесса (Q_n - Q_n-1)/ Q_n<d , где d - малое, наперед заданное число, получаем решение Q(t’), а из него, пользуясь вышеприведенными выражениями можно получить ряд интересующих нас распределений. На рисунке приведены результаты расчета распределения напряженности поля вблизи инжектирующего сферического электрода для разных моментов времени и уровней напряженности поля, при которой происходит эмиссия. Видно, что напряженность поля у электрода не всегда минимальна по промежутку, как это было в случае плоских электродов [1]. Более того, для больших моментов времени объемный заряд настолько “размазывается” по промежутку, что максимум напряженности восстанавливается на электроде.

     Здесь c_p - теплоемкость жидкости, E₀ - напряженность поля, которая была бы у электрода в отсутствии инжекции. Оценки по этим выражениям показывают, что для условий экспериментов по исследованию предпробивных процессов в нитробензоле при E₀ ~ 1 МВ/см, E’_i ~0.5 [5] изменение температуры было пренебрежимо мало D T < 1 K, определяющим фактором в появлении пузырьков было отрицательное давление, которое могло составлять до 10 атм.

     В настоящее время считается, что в неполярных жидкостях напряженность начала ударной ионизации составляет несколько мегавольт на сантиметр, например для пентана и декана она равна 7 МВ/см [9]. Этот вывод сделан на основе экспериментальных данных по измерению зависимости тока от напряжения при использовании системы электродов “острие-плоскость” с радиусом острия 0.5 мкм - 10 мкм. Непосредственно интерпретировались следующие данные:

      Рассмотрим возможности образования пузырьков в приэлектродной области за счет инжекционных процессов. Напрямую применить результаты расчета нестационарного инжекционного тока невозможно, поскольку в анализируемой работе условия протекания тока были практически стационарными. Исходя из напряженности, можно считать, что режим был близок к току, ограниченному объемным зарядом.

     Плотность заряда r при переходе к режиму ТООЗ можно оценить как r ~ e ₀e E _{лок /} r_лок, где E _лок - напряженность поля вблизи микроострия радиуса r_лок при которой ток переходит в режим ТООЗ. Можно показать, что при эмиссии носителей заряда в режиме тока ограниченного объемным зарядом энерговыделение можно оценить как

W » r _озm E ²_лок t ~ e ₀ e m E ³_лок t ¤ r_лок                     (9)

где m  - подвижность носителей заряда. При этом давление вблизи микроострия уменьшено относительно атмосферного давления P_в за счет кулоновских сил, действующих на объемный заряд как

P ~ P_в - e ₀ e E ²_лок  (10)

      Оценки по этим выражениям приводят к выводу, что при достаточно высокой E _лок в микрообласти должны возникать и перегрев и кавитация у микроострий. Это означает, что образование микропузырьков при достаточно высокой локальной напряженности возможно и во время действия импульса напряжения, причем практически при любой длительности импульса напряжения..

    Рассмотрим результаты работы [9] с позиций пузырьковой модели [10] с учетом эмиссии носителей заряда. Будем считать, что при напряженности поля 7 МВ/см (или близкой) эмиссия электронов будет менять свой характер с тока, ограниченного инжекцией (ТОИ) на ТООЗ. Оценка плотности объемного заряда для острия радиусом 1 мкм дает значение примерно 0.01 Кл/см³. При этом, при подвижности носителей заряда (10^-3 - 10^-4) см²/(В с) плотность тока составит 7-70 А/cм², отрицательное давление в установившемся режиме 70 атм , а энерговыделение достигает 1 кДж/см³ за 20-200 мкс. Средний ток с острия должен быть небольшим, менее 1 мкА. Диффузия тепла из области микроострия должна была уменьшать температуру в приэлектродной области. Тем не менее, подобный режим энерговыделения должен был приводить к локальному перегреву, глубокому заходу в метастабильную область, и, в конечном счете, к генерированию пузырька за счет гомогенной нуклеации. Скорость роста пузырька определяется степенью перегрева. Верхней оценкой скорости является скорость звука, нижней - характерная скорость рэлеевских пульсаций. Тогда время роста пузырька радиуса 1 мкм можно оценить между 1 нс и 10 нс. Во время роста пузырька объемный заряд, находящийся в приэлектродной зоне выталкивается растущим пузырьком, что отражается во внешней электрической цепи как импульс тока, длительность которого равна длительности роста пузырька. Размер пузырька определяется радиусом скругления острия, значит заряд, выталкиваемый пузырьком из зоны сильного поля тоже определяется радиусом острия.

             (11)

      Здесь N- концентрация молекул, m - молекулярная масса, l - теплота парообразования, k - постоянная Больцмана, Т- температура, s - коэффициент поверхностного натяжения, - давление насыщенных паров. Оценка различных факторов в выражении (11) показывает, что часть выражения, заключенная в квадратные скобки, представляет собой большую величину (~10³⁰ см³/сек) слабозависящую от глубины захода в метастабильную область. Определяющую роль играет вторая экспонента, которая равна нулю на линии равновесия “пар-жидкость”, стремительно нарастает по мере удаления от линии равновесия, достигая единицы в критической точке. В свою очередь возможность глубокого захода в метастабильную область очень сильно зависит от локальной напряженности. Это видно из следующих соображений. Если отрицательное давление и перегрев могут возникнуть до перехода режима ТОИ в ТООЗ, то в этом режиме энерговыделение экспоненциально зависит от напряжения. В режиме ТООЗ энерговыделение имеет кубическую зависимость от напряжения. В результате сочетания этих, достаточно сильных зависимостей с экспоненциальной зависимостью (11) частота образования пузырьков в зависимости от напряжения должна иметь пороговый характер как в режиме ТОИ, так и в режиме ТООЗ. Таким образом и возможность образования пузырьков в зависимости от напряжения должна носить пороговый характер. При этом порог по напряжению практически не должен зависеть от давления, т.к. энерговыделение и отрицательное давление определяются эмиссионными процессами и даже слабые изменения локальной напряженности легко компенсируют любые, реальные изменения внешнего давления. После образования пузырька, его размер конечно должен зависеть от внешнего давления. Сброс перегрева в пузырек приводит к охлаждению приэлектродной области. Пузырек выбрасывается из нее за счет ЭГД -течений и диэлектрофоретической силы, охлаждается и схлопывается в соответствии с известной моделью рэлеевских пульсаций. После этого процесс повторяется, снова энерговыделение, отрицательное давление, образование пузырька и т.д. Длительность периода повторения зависит от напряжения, чем больше напряжение, тем меньше период следования импульсов. При этом, заряд, накапливаемый в приэлектродной области в режиме ТООЗ в течение длительности периода практически не должен зависеть от приложенного напряжения.

       Этот же механизм может быть ответственен за появление пузырьков у микроострий на поверхности плоских электродов в сильных электрических полях [11]. Действительно, предполагаемые усиления поля вблизи микроострий обычно находятся в диапазоне 30-200 [12]. Это означает, что напряженности эмиссии ~ 10 МВ/см будут достигнуты уже при средней напряженности 100 кВ/см, т.е. в обычных условиях проведения экспериментов по пробою жидкостей. В свою очередь, это означает, что практически во всех “пробойных” экспериментах могло происходить образование микропузырьков неионизационного происхождения непосредственно во время действия импульса напряжения.

1. Ламперт М., Марк П., Инжекционные токи в твердых телах. М.: Мир, 1973.
2. Руденко А.И. Нестационарные токи, ограниченные пространственным зарядом при сферической геометрии // Физика и техника полупроводников, 1974, т.8, вып. 10. С.1928-1935.
3. Schmidt W.F., Shnabel W. Electron injection into dielectric liquids by fields emission // Z. Naturforth. 1971, V.26a, p.169-170.
4. Dotoku K., Yamada H., Sakamoto S., Noda S., Yoshida H. Field emission into nonpolar organic liquids. -J. Chem. Phys. 1978, V.69, p.1121-1126.
5. Коробейников С.М., Яншин К.В., Яншин Э.В. Предпробойные процессы в жидкой изоляции при импульсном напряжении // Импульсный разряд в диэлектриках: Сб.научн.тр./АН СССР, Сиб.отд. Ин-т сильноточной электроники. Новосибирск. Наука. 1985. С. 99-114.
6. Коробейников С.М. Пузырьковая модель зажигания импульсного электрического разряда в жидкостях. Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук, Томск, 1998, 42 с.
7. Felici N.J. Electrostatics and Hydrodynamics. -J. of Electrostatics, 1977-1978, V.4, p.119-139.
8. Годунов С.К. Уравнения математической физики. М.: Наука, 1979.
9. Kattan R., Denat A., Bonifaci N. Formation of vapor bubbles in non polar liquids initiated by current pulses // Conf. Record of 10 ICDL, 1990, P.340-345.
10. Коробейников С.М. О роли пузырьков в электрическом пробое жидкостей. Предпробойные процессы.// Тепл. Выс. Темп. 1998. Т.36, N 3. C. 362-367.
11. Jones H.M. and Kunhardt E.E. Development of pulsed dielectric breakdown in liquids // J. Phys.D: Appl.Phys. 1995. V/28. P. 178-188.
12. Королев Ю.Д., Месяц Г.А. Физика импульсного пробоя газов. М.: Наука, 1991.

E_i - напряженность инжекции,

c_p - теплоемкость жидкости,

E _лок - напряженность поля вблизи микроострия,

r_лок -радиус микроострия,

m  - подвижность носителей заряда,

P_в - атмосферное давление,

l - теплота парообразования,

s - коэффициент поверхностного натяжения,

- давление насыщенных паров,

тел. 49-54-83, 46-01-15, 287-153